<{配资之家}>北京理工大学：准固态高压锂金属电池界面损伤应对策略

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【论文链接】

【作者单位】

­­­­北京理工大学

【论文摘要】

尽管准固态聚合物电解质的柔性有利于其表面与电极共形，但电解质和电极之间的副反应导致的界面损伤仍然是电池失效的主要原因。与侵蚀性富镍阴极和锂金属阳极兼容的准固态电解质设计对于准固态高压锂金属电池（LMBs）的应用至关重要。

本文提出了一种化学/电化学响应策略，以依靠1,4,7,10,13,16−六氧杂环十八烷（18C6）和LiNO3的协同效应同时构建稳定的阴极和阳极界面。独特的[]+NO3−团簇通过在电极上的特定吸附来改变双电层结构，从而调节界面层的组成和结构。具有NO3−的电极优先分解以改善界面性能，留下[]+来切断副反应。此外，18C6与来自阴极的有害过渡金属离子配位，并转化为有用的簇，减轻了撞击效应。因此，含18C6和LiNO3的准固态电解质使Li||纽扣电池能够在较宽的工作温度（0-55°C）下稳定循环，特别是在30C下循环300次后仍能保持79.2%的高容量。这种化学/电化学响应策略为高压LMBs的智能活性电解质设计提供了新的见解。

【实验方法】

首先，通过剧烈磁力搅拌制备15wt%的PVDF-HFP溶液，直到PVDF-HFP颗粒完全溶解在DMF中。使用250µm间隙的刮刀将溶液浇铸在玻璃板上。在浸入去离子水中后，PVDF-HFP膜通过相交换与玻璃板分离。将PVDF-HFP膜切成直径为16.5 mm的圆盘，并在特定的液体电解质中浸泡过夜以获得QPEs。

【图文摘取】

【主要结论】

总之，作者使用LiNO3和18C6作为功能添加剂来改进具有侵蚀性阴极的LMBs的QPE。

作者证明了LiNO3和18C6可以引发协同的化学/电化学响应，从而同时改善电解质和阴极/阳极之间的界面性能。由于独特的[]+NO3−在电极表面的特异性吸附，构建了具有高离子电导率、机械稳定性和电化学稳定性的电极-电解质界面。此外，有害的TMs与18C6形成稳定的复合物，这减轻了有害的撞击效应并进一步抑制了LMA上的枝晶生长。具有LiNO3和18C6改性QPE的Li||纽扣电池的电化学测试在30C下表现出优异的循环性能，在300次循环后容量保持率为79.2%。此外，作者组装并测试了Li | |高负载纽扣电池和Li||袋式电池，它们在临界条件下的稳定运行验证了我们的协同化学/电化学响应策略的实际应用潜力。

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